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금속-수소화물 착물로부터 협동 양성자-짝진 전자이동

전문가 제언: ○ 금속수소화물들은 H2의 산화에서는 물론 양성자와 CO2의 촉매환원에서 중요한 중간생성물이다. 이들 반응에서 전자와 양성자는 양방향으로 양성자-짝진 전자이동(PCET) 단계들에서 별개 받개들/주개들로 반응한다. 금속-수소화물들의 PCET 반응들에 대한 메커니즘 설명은 전자/양성자의 단계적 이동에 집중되었지만 협동전자와 양성자(CEP)의 이동은 더욱 낮은 반응 장벽에서 일어나므로 더욱 높은 촉매속도로 진행된다.

○ 텅스텐수소화물 착물의 산화-탈양성자화 반응들의 연구로부터 관련 반응의 실현가능성을 연구했다. 산화제와 염기의 서로 다른 조합을 적용하는 두 가지 전자이동과 양성자이동 추진력의 속도의존성은 금속-수소화물 종들의 협동, 양방향의 PCET를 실험적으로 설정하기 위하여 사용되었다.

○ 국내에서는 시도된 바 없고 국제적으로도 M-H결합의 산화에서 협동 양방향 PCET 메커니즘(CEP)을 수행하는 금속-수소화물의 첫 번째 실험적 증거가 제공되었다. 더욱 약한 산화제의 경우 CEP경로는 단계적 반응들보다 더욱 빠른 속도를 제공한다. CEP는 더 낮은 전체 추진력에서 주된 반응경로라는 직접 시범설명은 더욱 낮은 과전위로부터 더욱 빠른 촉매작용에 귀착되는 CEP경로에 관련된 분자촉매들을 디자인하는 가능성을 제시했다.

○ 이 연구는 양성자 환원 또는 H2 산화의 활성촉매들과 같은 더욱 복잡한 금속-수소화물 시스템들은 PCET 메커니즘 응용에 관한 더욱 더 깊은 연구에 대한 방법을 개방했다. 새로운 분자촉매들의 양성자-터널링 인자들과 디자인 향상들에 관한 상세한 분석은 미래연구를 위한 토픽이 된다. 반응속도론적 데이터와 PCET 메커니즘의 합리화에 대한 열역학에 기초하여 산화제와 염기의 최적조합으로 MH착물의 고성능 협동 PCET 또는 CEP의 경로가 다양한 촉매과정들에 획기적인 활용의 전기가 되기를 기대한다.

저자: Marc Bourrez, et al.
자료유형: 학술정보