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O-O 결합 활성에서 양자-쌍이룬 전자 이동의 역할

전문가 제언: ○ 산소를 물로 선택적으로 환원하기 위해서는 것은 4개의 전자와 4개의 양자가 필요하다. 그러므로 산소의 환원을 촉진하는 촉매의 설계는 당연히 전자와 양자의 재고의 관리가 필요하게 된다. 양자와 연결한 전자의 적절한 조절은 효율적으로 O-O결합을 깨어 산화 기저를 만들 수가 있다는 것이 중요하다. 이 산소의 환원은 에너지 전환에 따르는 다양한 다른 적은 분자의 활성반응에 활용한다는 것에 큰 의미가 있다고 본다.

○ 이산소 환원 반응에서 vis(μ-oxo)의 O-O결합 균일분해에 의해서 생성되는 이구리(Ⅲ)착물은 진정한 활성 종으로 평가된다. 반면에 똑 같은 측면 과산화 이구리(Ⅱ) 착물을 가진 리듐은 친전자 방향족 치환 메커니즘을 통하여 산화된 제품을 쉽게 만든다. 이코발트(Ⅱ) 상-면 비스포르피린은 산소를 물로 선택적 4e-+4H+환원에 탁월한 분자 촉매활성을 보여 산화환원 반응에 금속 착물의 촉매개발에 밝은 전망을 보인다.

○ 분자 산소는 두 경로로 환원이 된다. 즉 O₂의 완전한 환원(4e^-+4H^+)으로 H₂O경로와 부분 환원(2e^-+2H^+)으로 H₂O₂를 만드는 경로이다. 코발트나 철을 함유하는 이포르피린 안트라센(DPA) 및 이포르피린 이페닐린(DPB) 비스포르피린은 강산성 매체에서 산소를 직접 4e^-+4H^+환원을 유도하는 효과적인 전자촉매작용을 한다. 이 촉매반응의 특징은 전자/라디칼의 부반응을 피하는 효율적인 환원이 특징으로 보인다.

○ DPX 및 DPD 팩맨 포르피린에 대한 합성의 경제성은 이알데히드를 만들기 위하여 다중 합성 단계를 요구하는 DPA 및 DPB에 비교하여 이알데히드 기둥의 한-단지 합성을 어떻게 효과적으로 실현하는 데에 달려있다고 본다. 이러한 간단하고 고 효율의 합성 방법, 특히 산소의 물로 전환이 관여하는 O-O결합 활성 공정의 개발은 세계가 당면한 청정 연료자원의 개발관문의 하나로 매우 중요한 분야라 할 수 있겠다.

저자: Rosenthal, J; Nocera, DG; AF Rosenthal, Joel; Nocera, Daniel G.
자료유형: 학술정보