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비 재래식 산화촉매

전문가 제언: ○ 알칸의 올레핀으로의 산화적 변환, 특히 프로판의 프로펜으로의 탈수소화반응은 계속 중요한 연구과제로 남아 있었다. 많은 연구에도 불구하고 산화환원형 촉매반응으로 프로펜의 수율은 연소 때문에 30% 이하였다. 반면에 Li으로 개질된 마그네시아와 같은 비 산화환원형 촉매반응에서 올레핀의 생성수율은 50% 정도에 달했다. 그러나 프로판의 산화성 전환연구는 제한적이고, 촉매를 사용하지 않는 프로판의 선택적 산화가 올레핀에 대한 더 좋은 선택성을 보여주기도 하였다. 그러므로 산업적으로 수용 가능한 생산 수율을 얻기 위해서는 순수한 촉매반응보다는 비균질 및 균질반응의 조합이 더 좋은 기회를 줄 것으로 사료된다.

○ Li/MgO 촉매의 반응 메커니즘을 보면, 프로판이 처음 [Li+O-] 활성자리를 활성화하여 프로필 라디칼을 생성하고, 표면에서 탈착하여 기체상에서 연쇄전파반응을 한다. 프로판의 분압이 낮을 때는 촉매 활성화에 기여하고, 분압이 높으면 전반적 성능에 기여하는 프로판의 균일 활성화를 주도한다. [Li+O-] 활성자리의 산소는 프로판으로부터 수소를 제거하여 n-프로필 또는 이소프로필 라디칼을 생성하고, 전자는 에텐 및 메틸 라디칼로, 후자는 프로펜과 수소라디칼로 분해한다. Li/MgO 촉매는 경질 올레핀 생산에서 전통적 스팀분해 공법과 경쟁할 수 있을 것으로 믿어진다.

○ 메탄을 더 가치 있고 수송이 용이한 물질인 메탄올 또는 포름알데히드와 같은 물질로 직접 변환을 시도했으나 생성수율이 너무 낮아서 관심을 끌지 못하고 YSZ 촉매를 이용한 CPOM이 매탄 스팀 개질의 대체 방법이 되고 있다. YSZ에서 메탄은 표면 격자산소이온에 의하여 산화되고, 가스 상 산소는 Y3+로 도핑하여 생긴 표면 결함에서 분해 되고 활성화된다. 표면에서 소모된 격자산소는 벌크 확산을 통하여 보충된다. 메탄은 활성화되어 촉매표면에 포름알데히드 및 포름산으로 산화되어 흡착된다. 이들 물질은 탈수소화 및 탈수과정을 통하여 CO2 및 H2 또는 CO 및 H2O로 분해 되어 CPOM의 선택성에 영향을 미친다. 산소빈자리, 격자산소 이온 및 흡착된 산소 등의 세밀한 역할에 대해서는 더 심도 있는 연구가 필요하다.

저자: Leon Lefferts, K. Seshan, Barbara Mojet, Jan van Ommen
자료유형: 학술정보