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나노 구조 CeO2-ZrO2 혼합 산화물(Nanostructured CeO2-ZrO2 mixed oxides)

전문가 제언: □ CeO2-ZrO2 혼합 산화물은 자동차 배기가스 처리 촉매에서 산소저장 능력(Oxygen Storage Capacity, OSC) 조촉매로서 첨단기술을 대표하고 있다. 이의 능력은 Ce4+/Ce3+쌍을 포함하는 산화환원 과정을 통하여 산소의 방출/획득을 수행하고 공기/연료비를 크게 하여 3원 촉매의 효율을 증진시킨다. 이 혼합물의 산화환원에 관한 조직성질 및 조성의 영향에 대한 체계적 연구는 비교적 적은 편이다. ZrO2가 어떻게 CeO2의 OSC를 안정화시키는가 하는 문제에 대한 이해가 어려운 실정이다. CeO2에 관련된 주요 문제는 열처리하면 표면적이 감소하여 OSC를 상실한다는 것이다. CeO2의 기공구조 소결과 개질에 대한 안정성은 ZrO2를 60%까지 가하면 증가한다는 것을 보여주고 있다. 이들 물질의 산화환원 주기에 의한 피환원성(被還元性)의 촉진은 높은 표면적의 CeO2-ZrO2 혼합 산화물에서 나타난다. 산화환원-시효처리에서의 구조적 변화가 일어났고, 이는 화학적 조성에 대한 의존성은 거의 없으나 중간 조성의 상 성질에 크게 영향을 받는다. 상당한 상 편석이 발생하는데 이는 혼합 산화물을 사전에 소결처리를 하였기 때문으로 해석된다.

□ 1473K 이하에서의 CeO2-ZrO2 혼합 산화물 상태도에서 CeO2의 조성 범위가 10~80%까지는 2가지 형태의 4면체(t 및 t")가 존재하고, CeO2의 함량이 80% 이상이 되면 입방체로 존재한다. 연구결과 몇 가지 다른 조성의 CexZr1-xO2 산화물이 확인되었고, OSC로서 최고의 성능을 나타내는 조성은 대략 x가 0.5정도이고, 이는 뒤틀린 산소 부격자(sublattice)를 가진 유사(類似) 입방상에 해당된다. 이 물질의 촉매로서의 활성의 크기는 Ce0.5Zr1-0.5O2 〉 Ce1.5Zr0.85O2 〉 Ce0.68Zr0.32O2 〉 Ce0.8Zr0.2O2 〉CeO2 〉 ZrO2 〉순으로서, 이들 물질의 산성성질과 산소유동도가 혼합 산화물의 촉매활성을 제어하는 요인일 것으로 판단된다. 국내 대학 및 전문연구기관에서 학술적 활동으로서 안정화 지르코니아 분말제조 및 전기적 성질, CeO2-ZrO2 혼합 산화물 단열성 및 단열코팅 수명 등을 연구한 바 있다. 국내 업계에서는 미국 Engelhard사 및 독일의 Degussa와 기술 제휴하여 자동차 촉매용 CeO2를 생산하고 있다. 또한 국내 자동차 생산업체에는 가솔린 촉매분야에서 고온 내구성 향상을 위한 신기술 촉매개발과 디젤 촉매분야에서는 저온에서 촉매성능의 향상과 카본 검댕의 존재에서도 성능유지를 목표로 기술을 개발하고 있다.

저자: Di Monte, R; Kaspar, J
자료유형: 학술정보