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단결정 성장 및 인회석형 희토류 규산염 산화물의 이온전도도(Single crystal growth and oxide ion conductivity of apatite-type rare-earth silicates)

전문가 제언: □ 높은 산화물이온 전도도를 가지고 있는 고체상 전해질은 연료전지, 화학센서 및 산소펌프 등 거대한 잠재적 시장 가치를 지니고 있다. 실용적으로 사용되는 대표적인 예는 전통적인 형석형 구조의 이트리아 안정화 지르코니아 고체산화물로서 자동차 배기가스의 산소농도를 측정하여 최적 공기/연료비를 조절하는 산소센서로 사용하는 것이다. 다른 용도는 고체산화물 연료전지(Solid oxide fuel cell, SOFC)전해질로 사용하는 것이다. 다른 고체전해질로서는 ABO3 페로브스카이트(Perovskite)구조물에 여러 가지 물질을 도핑하여 이온전도체로서 사용하는 것이 대부분이었다. 그러나 최근에 인회석형의 희토류산화물 규산염 단결정이 산화물이온 전도체로서 많이 연구되고 있다. 이 물질의 이온 전도 메커니즘은 위의 두 가지 형태의 고체전해질물질과는 본질적인 차이가 있는 것으로 판단된다. 고체산화물 상에서 산화물이온 전도도를 극대화화하기 위해서는 도핑 연구를 통하여 비화학양론적 양이온 빈자리, 산소과잉 또는 간극산소 등의 거동에 대한 이해가 필요하다.

□ 희토류 산화물 RE9.33(SiO4)6O2은 공간군 P63/m를 가진 산소화 인회석형 구조로서 새로운 형태의 산소이온 전도체이다. 이 물질은 산소이온 전도도가 비교적 저온(600℃이하)에서 이트리아로 안정화된 지르코니아 보다도 매우 크다. RE9.33(SiO4)6O2는 산소이온 빈자리를 함유하고 있지 않고 있다. 전통적인 산소이온 전도체에서 신소이온 빈자리는 본질적이라고 생각한다. 인회석형 구조는 단위격자의 4f 및 6h자리에 10개의 양이온이 분포되어 이들의 0.67는 빈자리이다. Nd에 Sr을 치환한 Sr2Nd8(SiO4)6O2(SNSO)는 양이온이나 산소 빈자리를 가지고 있지 않다. 이 SNSO단결정의 전기전도도는 양이온 빈자리를 가지고 있는 Nd9.33(SiO4)6O2(NSO)단결정 보다 5차수 정도 낮다. 산소이온 빈자리는 Sr2Nd8(SiO4)6O2 및 Nd9.33(SiO4)6O2(NSO)단결정에 Nd3+을 Sr2+로 부분적으로 치환함으로서 도입된다. 양이온 빈자리의 도입은 2a자리의 채널에서 산소이온간 상호작용을 감소시킬 수 있다. 그러므로 양이온 빈자리는 인회석형 희토류 규산염에서 산화물이온 전도도에 중요한 역할을 하고, 실험결과를 종합하면 양이온 빈자리가 산화물 빈자리보다 더 심대하게 전기전도도에 영향을 미친다고 판단된다.

저자: Higuchi, M; Masubuchi, Y; Nakayama, S; Kikkawa, S; Kodaira, K
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