불-균일 촉매작용에서 단순 반응 속도론적 모형의 분석(Analysis of simple kinetic models in heterogeneous catalysis)

전문가 제언

□ 촉매에는 반응물들과 촉매가 동일상인 균일촉매와 서로 다른 상들인 불-균일촉매가 있다. 특히 기체반응에 고체촉매가 사용되는 경우는 고체표면에서 촉매작용이 진행되므로 접촉촉매라고도 하는 불-균일 촉매이다. 불-균일 촉매작용의 반응속도론 연구는 화학반응 용기의 디자인과 반응메커니즘의 규명에 대단히 중요하다. 전통적 반응속도론에는 촉매활성도가 기체조성, 압력, 온도 등 쉽게 측정되는 거시적 양들의 함수로서 취급되는 거시-반응속도론이 포함된다. 거시-반응속도론은 반응기 디자인, 촉매생성의 품질조절, 촉매선택, 소결작용, 중독-작용 등의 연구에 유용하다.

□ 미시-반응속도론적 모델화는 반응메커니즘을 만드는 단일단계반응들의 반응속도론을 정확히 규명한다. 메커니즘과 미시-반응속도론간의 매핑은 거시-반응속도론을 미시-반응속도론으로부터 직접 얻을 수 있는 바와 같이 단일방향적이다. 반응메커니즘들이 거시-반응속도론만으로 설정될 수 없지만, 상이한 제자리(in situ) 기법들이 기본적인 반응중간체들을 확인함으로써 반응메커니즘을 설정하기 위해 사용된다.

□ 가정된 반응 A2 + 2B ⇔ 2AB의 수많은 메커니즘들을 수식화하고, 반응의 속도, 활성화엔탈피 및 반응차수들에 대한 분석식들을 유도한다. 모형화 1~3으로 구분하고, 각 단일단계반응들을 세우고, 각 단계모형에 대응하는 반응속도 제한단계들을 정하고, 그 분석식들을 풀기 위하여 SSA, QES 및 HSS의 근사법들의 응용 및 가장 간편한 QES 법의 타당성도 검증한다.

□ 측정된 반응속도론적 데이터 분석의 많은 함정들을 고찰한 뒤에, 반응속도 조절 의도를 분석하기 위한 실제 파라미터, QEA 모형들로 유도된 환원된 속도식들의 반응차수 결정, Arrhenius 도시의 분석으로부터 활성화엔탈피 결정, 화산곡선, 상쇄효과 등을 상세히 이해하고, 에틸렌에폭시화 반응, 메탄올의 포름알데하이드로의 산화반응 및 암모니아 합성반응의 중요한 공업적 반응들의 분석에 의해 더욱 복잡한 반응 메커니즘들에까지 이 분석법을 확장시킬 수 있다.

□ 불-균일 촉매작용의 단순 반응속도론적 모형분석의 완전한 이해는 실제 촉매 반응속도론적 실험, 양자역학적 계산, 광범위한 미시-반응속도론적 시뮬레이션 등을 조합하여 이론적 실험적 연구들에 응용은 물론 산업현장의 생산 공업에 새로 개발된 모형들을 활용할 경우 엄청난 부가가치를 창출할 수 있을 것으로 전망된다.

저자

Lynggaard, H; Andreasen, A; Stegelmann, C; Stoltze, P

자료유형

원문언어

영어

기업산업분류

화학·화공

연도

2004

권(호)

77(3-4)

잡지명

PROGRESS IN SURFACE SCIENCE

과학기술
표준분류

화학·화공

페이지

71~137

분석자

여*현

분석물

• 불-균일 촉매작용에서 단순 반응 속도론적 모형의 분석.pdf [405,304 byte]

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